Traffic related benzene exposure and childhood leukemia risk: a meta analysis
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+ English摘要:目的 系统评价与交通有关的苯暴露与儿童白血病之间的关系。方法 搜索Web of Science和PubMed英文数据库，设置检索词为“childhood leukemia”或“childhood ALL”或“childhood AML”或“Benzene”或“traffic density”或“road density”和“vehicle density”，检索符合要求的相关文献，采用STATA 15.0软件对纳入的文献进行meta分析。结果 初次筛检文献579篇，最后纳入21篇病例对照文献研究。21个研究存在中等程度的异质性（I2=45%，P=0.014），故采取随机效应模型进行统计分析。研究结果显示，与交通有关的苯暴露对儿童白血病的风险无统计学意义（合并OR=1.03，95% CI：0.98~1.09，P=0.210）。进一步的亚组分析显示：按照Newcastle-Ottawa量表评分进行分组，≥ 7分的12项研究显示苯暴露对儿童白血病的风险有统计学意义（合并OR=1.04，95% CI：1.00~1.07，P=0.024）。漏斗图显示纳入的文献不存在出版偏倚（Begg检验，P=0.131）。结论 与交通有关的苯暴露与儿童患白血病之间可能不存在相关性，其结果还需要进一步的高质量前瞻性试验来验证。
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双丙酮醇，美国化学文摘号（CAS）123-42-2，化学式C6H12O2，相对分子质量116.2，无色液体，具有特殊气味[1]，是用于静电喷漆、硝化纤维素、赛璐珞、油脂、蜡等的溶剂；也用于金属清洗剂、木材防腐剂和抗冻剂、萃取剂等[2]。本产品合成方法为丙酮在碱性催化剂作用下缩合生成双丙酮醇[3]。目前国内在生产、经营、储存、使用、废弃环节中，双丙酮醇作为危险化学品，列在《危险化学品目录（2015版）》第1 636项，对应危险性类别为易燃液体类别2 [4]；运输环节按UN号（1 048），双丙酮醇为第3类易燃液体[5]，符合特殊规定233可按普通货物进行运输[6]，但依然可能受非运输环节的危险化学品有关条例管理。相关资料显示，双丙酮醇开杯闪点为66 ℃ [7]，不应属于危险化学品和危险货物相关规定管理的易燃液体范畴，与现行目录管理矛盾。双丙酮醇产品易燃性可能主要源于质量分数不高于15%的杂质丙酮[8]。本研究拟使用闭杯闪点和其不确定度评定作为易燃性评估指标，并做组分分析识别样品是否有影响易燃性的添加剂或杂质。通过对双丙酮醇产品易燃性的初步研究，以验证双丙酮醇是否应因其易燃性列入危险化学品管理，为双丙酮醇产品的危险性安全管理提供决策参考。
在本次研究中，引入了近年来非常重视的不确定度评定。不确定度评定一般用于表示准确度等级的测量领域、实验、测量方法、测量装置等分散性的参数[9]，本次将其用于物质特性研究，目前尚少见文献报道。在研究过程中利用组分分析，以排除添加剂或杂质对研究对象的影响可能，避免了以往文献直接引用产品数据时，所引数据可能因杂质影响而失真的情况。
1. 对象与方法
1.1 研究对象
质量分数99.0%的双丙酮醇（阿拉丁试剂）。
1.2 研究方法
1.2.1 易燃液体判断标准
联合国《全球化学品统一分类和标签制度》（Globally Harmonized System of Classification and Labeling of Chemicals，GHS）和国内对应的GB 30000.7—2013《化学品分类和标签规范第7部分：易燃液体》规定，易燃液体指闪点不大于93 ℃的液体[10]。GHS将易燃液体依据闪点和初始沸点分为4个类别[11]，下文所涉及易燃性类别皆指GHS危险性分类。危险化学品目录（2015版）将易燃液体类别1、2、3作为危险化学品的确定原则：危险和危害特性类别中的物理危险部分[12]。
1.2.2 质量分数99.0%的双丙酮醇闪点测试方法
选择联合国推荐方法之一《ASTM-D93宾斯基-马丁闭口杯法》A模式测试闭杯闪点[13-14]，使用TANAKA的APM-8型闭口闪点仪，选择电子点火方式，仪器将自动给出待测样品的闭杯闪点数值。测试数据3个为1组，共测试10组。
1.2.3 不确定度评定方法
采用JJF 1059.1—2012《测量不确定度评定与表示》进行不确定度评定[9]。不确定度评定，采用闪点修正公式（1）作为数学模型：
$$ {T_{\rm{C}}} = {T_0} + 0.25(101.3 - p) $$ (1) 式中：TC为待测样品修正的闭杯闪点，单位℃；T0为环境大气压下观测到的闪点，单位℃；P为进行闪点实验时实际的环境大气压力，单位为kPa [14]。
由于输入量之间相互独立不相关，合成标准不确定度按公式（2）计算：
$$ {u_{\rm{c}}} = \sqrt {u_1^2 + u_2^2 + u_3^2} $$ (2) 式中：u1为重复性测量引入的标准不确定度；u2为温度传感器示值误差引入的标准不确定度；u3为压力传感器引入的标准不确定度。
合成标准不确定度的有效自由度按公式（3）计算：
$$ \nu_{\text {eff }}=\frac{u_{\mathrm{c}}^{4}}{\sum\limits_{i=1}^{n} \frac{u_{i}^{4}}{v_{i}}} $$ (3) 式中：ui为各分量的标准不确定度，νi为各分量的自由度。
取置信概率p = 95%，包含因子k。νeff为整数时，k直接查不同概率p与自由度ν时的tp（ν）值（t值）表获得；νeff为非整数时，k值按非整ν由ν-1内插求tp（ν）方法计算[9]。tp（ν）即t因子，它以给定概率p与已知自由度ν给出。
扩展不确定度按公式（4）计算：
$$ U = k \times u $$ (4) 式中：U为扩展不确定度，u为合成标准不确定度，k为包含因子。
u1重复性测量引入的标准不确定度计算：采用标准不确定度的A类评定方法进行评定。试验中检测的样品体积、升温速率、均匀性都会影响试验结果，通过重复多次试验进行统计。本次试验n（n = 3）次算出试验偏差，m（m = 10）组测得值合并标准偏差。重复测量的标准偏差按公式（5）计算：
$$ S_{p}\left(x_{i}\right)=\frac{1}{m} \sqrt{\sum\limits_{i=1}^{m} s_{i}^{2}} $$ (5) 式中：Si为各组的标准偏差。
重复性测量的标准不确定度按公式（6）计算：
$$ u_{1}=\frac{s_{p}\left(x_{i}\right)}{\sqrt{n}} $$ (6) 式中：Sp（xi）的自由度为m（n - 1）= 20。
u2温度传感器示值误差引起的标准不确定度的计算：采用标准不确定度的B类评定方法进行评定。温度传感器校正后给出的其校准值的扩展不确定度为0.5 ℃，包含因子k = 2，其标准不确定度$u(T) = \frac{{0.5}}{2} = 0.25(℃)$，则由温度计校准值所引起的标准不确定度分量为：u2 = u（T）= 0.25 ℃
u3压力传感器引入的标准不确定度的计算：采用标准不确定度的B类评定方法进行评定。因检测结果须大气压修正闪点温度，所以要考虑压力传感器引入的标准不确定度。不确定度u（p）= α/k，α为被测量可能值区间的半宽度。气压计的最大允许误差为± 0.5 kPa，按矩形分布，$k = \sqrt 3 $，压力传感器引起的标准不确定度u（p）= 0.289 kPa [15]，测量大气压所引起的标准不确定分量u3 = 0.25 × u（p）= 0.072 ℃。
1.2.4 试剂内组分及检测方法
使用SHMADZU的GCMS-QP2010 Ultra气相色谱-质谱联用仪作为分析仪器，检测分析质量分数99%的双丙酮醇的成分。气相色谱-质谱检测条件：柱箱温度70 ℃（保持10 min），进样口温度200 ℃，载气为氦气，恒温控制模式（压力50 kPa），进样量1 μL，分流比为200；离子源温度200 ℃，传输线接口250 ℃，电离电压70 eV。依据检测结果分析可能导致双丙酮醇产品易燃性变化的杂质成分。
1.2.5 评估丙酮对双丙酮醇产品易燃性的影响
使用质量分数99%的丙酮（阿拉丁试剂）加入质量分数99%双丙酮醇的方法模拟含杂质丙酮的双丙酮醇产品，共制备丙酮质量分数为2% ~ 10%、间隔1%的9个模拟产品试样。选择《ASTM-D6450用连续闭杯（CCCFP）试验器测定闪点的试验方法》测试模拟产品闭杯闪点并评估易燃性，验证其影响。
2. 结果
2.1 双丙酮醇闭杯闪点和不确定度评定
测试显示，质量分数99%的双丙酮醇闭杯闪点均＞60 ℃（见表 1）；99%双丙酮醇闭杯闪点U95 =（63.6 ± 0.81）℃，νeff = 9.8，为易燃液体类别4。
表 1 双丙酮醇闭杯闪点测试结果（闭杯闪点/℃） 序号 第1次 第2次 第3次 1 64.0 63.0 65.0 2 65.5 63.5 64.5 3 65.0 64.0 64.0 4 64.5 63.5 63.5 5 63.5 63.5 63.5 6 62.5 63.5 62.5 7 63.5 62.5 62.5 8 63.5 63.5 62.5 9 63.5 63.5 63.5 10 63.5 63.5 62.5 2.2 杂质对双丙酮醇产品易燃性的影响
2.2.1 试剂内组分
质量分数99%双丙酮醇的气相色谱图中主要有3个物质峰，从左起按序分别是丙酮、异亚丙基丙酮、双丙酮醇（见图 1）。未检出可使闪点升高的乳化剂、阻燃剂类化学物质。丙酮作为主要杂质，其质量分数为0.8%，为开杯闪点-16 ℃的易燃液体类别2物质；异亚丙基丙酮质量分数 < 0.2%，为闭杯闪点31 ℃的易燃液体类别3物质[16]。丙酮是组分中唯一可能导致双丙酮醇产品易燃性为易燃液体类别2的物质。
2.2.2 丙酮对双丙酮醇产品易燃性的影响
丙酮杂质对双丙酮醇易燃性的影响见表 2。丙酮质量分数低于4%，双丙酮醇产品为易燃液体类别4；4% ~ 9%，则对应易燃液体是类别3； > 9%，双丙酮醇产品已被分类为易燃液体类别2，与相关目录易燃性类别[4-6]一致。
表 2 含丙酮的双丙酮醇模拟产品易燃性序号 质量分数/% 闭杯闪点/℃ 易燃性类别 1 2 63.0 4 2 3 63.0 4 3 4 41.0 3 4 5 38.0 3 5 6 34.0 3 6 7 30.0 3 7 8 28.0 3 8 9 24.0 3 9 10 17.0 2 3. 讨论
本研究发现，双丙酮醇的易燃性很可能不属于国内《危险化学品名录2015版》确定原则的物理危险和联合国《关于危险货物运输的建议书规章范本》定义的第3类易燃液体，属于易燃液体的应是含有易燃杂质的双丙酮醇产品。如可经进一步研究确认上述结论，建议双丙酮醇不再列入上述相关目录。在生产、经营、储存、使用、废弃环节，属于易燃液体的双丙酮醇产品可列入《危险化学品名录2015版》第2 828项的“含易燃溶剂的合成树脂、油漆、辅助材料、涂料等制品（闭杯闪点≤ 60 ℃）”，作为目录内产品管理；不属于易燃液体的双丙酮醇产品，因该产品其他健康危害性，则作为未列入《危险化学品目录2015版》的危险化学品管理；在运输环节属于易燃液体的双丙酮醇产品可按条目“1 090丙酮”运输。
生产易燃双丙酮醇产品的企业，可以采用改进工艺减少产品中杂质丙酮含量，降低产品易燃危险性，从而使在化学品全生命周期管理各环节中安全管理成本明显降低。
综上，符合危险化学品和危险货物的双丙醇产品依然能被有效管理，相关规则、规定也可以得到完善并保持整体一致性。企业如能针对产品所含的丙酮改进工艺，减少其含量，双丙酮醇产品的整体安全性也能有所改善。
作者声明 本文无实际或潜在的利益冲突 -
表 1 纳入文献的基本情况
作者 发表年份 国家 研究年份（年限/年） 暴露方式① 病例选择 对象年龄/岁 OR值 95%CI值 病例例数组 NOS评分 Savitz，et al.[10] 1989 美国 1976—1983（8） 交通密度 Colorado Central Cancer Register < 14 1.60 0.8~3.4 79 6 Raaschou-Nielsen，et al.[11] 2001 丹麦 1968—1991（24） 苯 Danish Cancer Registry < 15 0.40 0.1~1.6 870② 8 Reynolds，et al.[12] 2001 美国 1988—1994（7） 车辆密度 California Cancer Registry < 5 1.59 0.76~3.34 28 7 Reynolds，et al.[13] 2002 美国 1988—1994（7） 交通密度 California Cancer Registry < 15 1.14 0.94~1.39 187 5 Langholz，et al.[14] 2002 美国 1978—1984（7） 交通密度 Los Angeles County Cancer Surveillance Program < 10 1.40 0.7~3.0 46 6 Reynolds，et al.[15] 2004 美国 1988—1997（10） 交通密度 California Cancer Registry < 5 0.92 0.73~1.15 9 8 Crosignani，et al.[16] 2004 意大利 1978—1997（20） 苯 Lombardy Cancer Registry < 14 4.31 1.47~12.62 8 7 Steffen，et al.[17] 2004 法国 1995—1999（5） 交通密度 Hospitals < 14 1.10 0.8~1.6 155 6 Von Behren，et al.[18] 2008 美国 1995—1999（5） 交通密度 California Office of Vital Records < 14 1.24 0.74~2.08 52 8 Bräuner，et al.[19] 2010 丹麦 1968—1994（27） 交通密度 Danish Cancer Registry < 15 3.31 0.54~20.20 42 6 Amigou，et al.[20] 2011 法国 2003—2004（2） 交通密度 French National Registry of Childhood Blood Malignancies < 15 2.20 1.1~4.3 16 7 Vinceti，et al.[21] 2012 意大利 1998—2009（12） 苯 Associazione Italiana Ematologia Oncologia < 14 0.97 0.49~1.93 64 8 Heck，et al.[22] 2013 美国 1998—2007（10） 交通密度 California Cancer Registry < 6 1.03 1.00~1.07 1 243 6 Houot，et al.[23] 2015 法国 2002—2007（6） 苯 National Registry of Childhood Hematopoietic Malignancies. < 15 0.70 0.5~1.0 43 8 Janitz，et al.[24] 2016 美国 1997—2012（16） 道路密度 Oklahoma Central Cancer Registry < 20 0.96 0.71~1.31 445① 6 Symanski，et al.[25] 2016 美国 1995—2011（17） 苯 Texas Cancer Registry < 5 1.17 0.98~1.39 1 248① 7 Magnani，et al.[26] 2016 意大利 1998—2001（4） 道路密度 Italian Association of Pediatric Hematology and Oncology < 10 0.92 0.60~1.42 47 6 Tamayo-Uria，et al.[27] 2018 西班牙 1990—2011（22） 交通密度 Spanish Registry of Childhood Tumours < 14 0.90 0.63~1.27 43 7 Raaschou Nielsen，et al.[28] 2018 丹麦 1968—1991（24） 苯 Danish Cancer Registry < 15 0.9 0.8~1.1 58 7 Tee Lewiset，et al.[29] 2019 美国 1995—2011（17） 苯 Texas Cancer Registry < 5 1.25 1.00~1.57 252 6 Peckham-Gregory，et al.[30] 2019 美国 1995—2011（17） 道路密度 Texas Cancer Registry < 5 1.01 1.00~1.02 1 747① 7 注：①采用交通密度和道路密度为暴露方式的文献设定交通密度和道路密度与接触的苯浓度成正比；②包括对照组的例数。 
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表 2 与交通有关的苯暴露与儿童白血病风险的meta亚组分析结果
亚组 文献数量 OR（95%CI）值 P值 I2值/% 国家 美国 11 1.03（1.00 ~ 1.07） 0.072 27.2 其他国家 10 1.02（0.81 ~ 1.28） 0.857 57.0 研究时间 2000年前 11 1.12（0.94 ~ 1.33） 0.220 47.4 2000年后 10 1.03（0.98 ~ 1.08） 0.247 47.9 NOS评分 ≤ 6 9 1.04（1.00 ~ 1.07） 0.024 0 ≥ 7 12 1.01（0.90 ~ 1.15） 0.814 57.5 暴露方式 苯 7 1.03（0.82 ~ 1.30） 0.153 14.5 其他方式 14 1.02（0.99 ~ 1.05） 0.789 71.5
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1. 周志飞. 气相色谱-质谱法测定水质醇酮类的含量. 工业微生物. 2024(06): 194-196 . 
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